Il mio lavoro di tesi è volto ad approfondire il ruolo dell’alta pressione nel determinare la transizione isolante-metallo osservata in alcuni sistemi dei metalli di transizione. Il lavoro descrive una approfondita analisi su tre classi di questi sistemi: il tellurio cristallino, che presenta una transizione isolante-metallo guidata da una instabilità di tipo Peierls, le piriti di Nichel-Selenio della famiglia NiS2-xSex, considerate uno dei sistemi prototipo della transizione di isolante metallo di tipo Mott-Hubbard, e il biossido di vanadio VO2, dove entrambi i meccanismi cooperano ad originare una spettacolare transizione isolante-metallo con un salto in conducibilità di 5 ordini di grandezza. Questi sistemi sono stati oggetto di misure in funzione della pressione di spettroscopia Raman (realizzate presso il dipartimento di Fisica dell’Università La Sapienza) e di spettroscopia infrarossa (realizzate con luce di sincrotrone presso Elettra-Trieste). Queste tecniche sono particolarmente indicate per studiare l’accoppiamento tra carica e reticolo e lo stato di localizzazione di carica, consentendo di ottenere informazioni sulla dinamica reticolare e su quella elettronica. I risultati ottenuti sul Te cristallino mostrano la presenza di diversi regimi in pressione, compatibili con una transizione strutturale (trigonale triclino) a ~ 4 GPa, accompagnata da una simultanea metallizzazione del sistema. I dati Raman indicano la comparsa di modulazione reticolare incommensurata a ~ 8 GPa, in accordo con quanto recentemente proposto da studi di diffrazione X. Nelle piriti di Nichel-Selenio, l’analisi del peso spettrale infrarosso e delle frequenze fononiche dei modi Raman attivi ha permesso l’identificazione di due diversi meccanismi alla base delle transizioni isolante metallo indotte dalla pressione e dalla sostituzione in Se. I diversi meccanismi di metallizzazione influenzano in modo evidente la dinamica reticolare del composto. La ricerca sul biossido di vanadio ha consentito di identificare un nuovo regime ad alta pressione in questo composto, dove diversamente da P=0, transizione strutturale e transizione isolante-metallo sono disaccoppiate. La possibilità di ottenere una fase metallica senza completa rimozione della distorsione di Peierls, che si manifesta nella riduzione di simmetria reticolare da tetragonale a monoclina, riduce il ruolo dell’accoppiamento elettrone-fonone nel guidare le proprietà di trasporto di questo sistema, a sostegno invece di un meccanismo di tipo Mott-Hubbard. In conclusione la pressione ha dimostrato di essere un ottimo strumento per studiare i sistemi elettronici fortemente correlati, disaccoppiando le diverse interazioni microscopiche e fornendo in questo modo un ottimo test per i modelli teorici volti a descriverne le proprietà.
Pressure-induced metallization process in Strongly Correlated Electron Systems
2010
Abstract
Il mio lavoro di tesi è volto ad approfondire il ruolo dell’alta pressione nel determinare la transizione isolante-metallo osservata in alcuni sistemi dei metalli di transizione. Il lavoro descrive una approfondita analisi su tre classi di questi sistemi: il tellurio cristallino, che presenta una transizione isolante-metallo guidata da una instabilità di tipo Peierls, le piriti di Nichel-Selenio della famiglia NiS2-xSex, considerate uno dei sistemi prototipo della transizione di isolante metallo di tipo Mott-Hubbard, e il biossido di vanadio VO2, dove entrambi i meccanismi cooperano ad originare una spettacolare transizione isolante-metallo con un salto in conducibilità di 5 ordini di grandezza. Questi sistemi sono stati oggetto di misure in funzione della pressione di spettroscopia Raman (realizzate presso il dipartimento di Fisica dell’Università La Sapienza) e di spettroscopia infrarossa (realizzate con luce di sincrotrone presso Elettra-Trieste). Queste tecniche sono particolarmente indicate per studiare l’accoppiamento tra carica e reticolo e lo stato di localizzazione di carica, consentendo di ottenere informazioni sulla dinamica reticolare e su quella elettronica. I risultati ottenuti sul Te cristallino mostrano la presenza di diversi regimi in pressione, compatibili con una transizione strutturale (trigonale triclino) a ~ 4 GPa, accompagnata da una simultanea metallizzazione del sistema. I dati Raman indicano la comparsa di modulazione reticolare incommensurata a ~ 8 GPa, in accordo con quanto recentemente proposto da studi di diffrazione X. Nelle piriti di Nichel-Selenio, l’analisi del peso spettrale infrarosso e delle frequenze fononiche dei modi Raman attivi ha permesso l’identificazione di due diversi meccanismi alla base delle transizioni isolante metallo indotte dalla pressione e dalla sostituzione in Se. I diversi meccanismi di metallizzazione influenzano in modo evidente la dinamica reticolare del composto. La ricerca sul biossido di vanadio ha consentito di identificare un nuovo regime ad alta pressione in questo composto, dove diversamente da P=0, transizione strutturale e transizione isolante-metallo sono disaccoppiate. La possibilità di ottenere una fase metallica senza completa rimozione della distorsione di Peierls, che si manifesta nella riduzione di simmetria reticolare da tetragonale a monoclina, riduce il ruolo dell’accoppiamento elettrone-fonone nel guidare le proprietà di trasporto di questo sistema, a sostegno invece di un meccanismo di tipo Mott-Hubbard. In conclusione la pressione ha dimostrato di essere un ottimo strumento per studiare i sistemi elettronici fortemente correlati, disaccoppiando le diverse interazioni microscopiche e fornendo in questo modo un ottimo test per i modelli teorici volti a descriverne le proprietà.File | Dimensione | Formato | |
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https://hdl.handle.net/20.500.14242/143524
URN:NBN:IT:UNIROMA3-143524