Modelling and design of nonlinear metasurfaces for the all-optical control of light

In the last decades, empowered by the advances in the fabrication techniques, the emergence of nanophotonics has radically changed the optical sciences, proposing new paradigms and opening novel paths for the manipulation of light on a deep sub-wavelength scale. Functionalities conventionally implemented by bulky optical components have been achieved within miniaturized structures on the nanometer scale. Moreover, new phenomena related to light-matter interaction have been unveiled, with the realization of advanced applications such as negative refraction, cloaking and focusing beyond the diffraction limit. This has been made possible also via the development of innovative nano-structured metamaterials, and more specifically by metasurfaces, which are quasi two-dimensional configurations of nano-resonators, spaced at subwavelength scales. Nonlinear applications have also benefited from these advancements, which have opened the way to complete control of light by light, at unprecedented speed. This can be obtained by photo-inducing a modulation of the material optical properties, i.e., by triggering a transient modification of its permittivity with an intense, ultrashort laser pulse. In this way, switchable architectures can be envisioned, capable of actively tailoring the electromagnetic fields at an ultrafast speed. An accurate description of the processes taking place at the nanoscale following photo-absorption, along with their effects on the light interaction properties, has become indispensable. In this context, this thesis presents a comprehensive and agile modelling approach, and illustrates how it can be applied to the rational design of advanced nanophotonic systems, aimed in particular at achieving ultrafast all-optical control of light. The proposed analytical and computational tools are apt to describe the electromagnetic response of nanostructures, the ultrafast (sub picosecond) dynamics of the photo-induced hot carriers in both semiconductor and plasmonic materials, and the ensuing delayed third-order optical nonlinearity. This expertise is applied to the engineering of metasurfaces for the modulation of light polarization, both in terms of high-contrast polarization-selective switching and transient modification of the dichroic and birefringent properties. Moreover, the emerging subject of photo-induced spatial inhomogeneities is investigated and exploited for the design of novel applications, such as an all-optically reconfigurable metalens and a dielectric metasurface for switching a quasi-bound state in the continuum resonance via symmetry breaking photo-induced at the nanoscale. These results demonstrate that the synergy between this modelling approach and the available experimental techniques can unravel new routes for the understanding and efficient control of light-matter interaction.

Negli ultimi vent’anni, grazie ai progressi nelle tecniche di fabbricazione, l'emergere della nanofotonica ha radicalmente cambiato le scienze ottiche, proponendo nuovi paradigmi e aprendo nuove strade per la manipolazione della luce su una scala di lunghezza molto inferiore alle relative lunghezze d’onda (sub-wavelength). Funzionalità tradizionalmente implementate da componenti ottici ingombranti sono state raggiunte all'interno di strutture miniaturizzate su scala nanometrica. Inoltre, nuovi fenomeni legati all'interazione luce-materia sono stati svelati, con la realizzazione di applicazioni avanzate come la rifrazione negativa e la focalizzazione della luce oltre il limite di diffrazione. Ciò è stato reso possibile anche attraverso lo sviluppo di innovativi metamateriali nano-strutturati, e più specificamente dalle metasuperfici, ossia configurazioni quasi bidimensionali di nano-antenne, disposte con spaziatura sub-wavelength. Anche le applicazioni non lineari hanno beneficiato di questi progressi, che hanno aperto la possibilità di raggiungere il completo controllo “della luce con la luce”, a velocità senza precedenti. Infatti, il controllo tutto ottico può essere ottenuto inducendo una modulazione delle proprietà ottiche del materiale, ossia innescando una modifica transiente della sua permittività tramite un impulso laser intenso e ultracorto. In questo modo, possono essere progettate architetture riconfigurabili, capaci di modificare attivamente i campi elettromagnetici in maniera ultraveloce. È quindi indispensabile una descrizione accurata dei processi che avvengono a livello nanometrico in seguito all'assorbimento dei fotoni, insieme ai relativi effetti sulle proprietà di interazione con la luce. Questa tesi presenta un approccio completo e agile alla modellazione di tali sistemi, e illustra come esso possa essere applicato alla progettazione razionale di sistemi nanofotonici avanzati, mirati in particolare a ottenere un controllo tutto ottico e ultraveloce della luce. Gli strumenti analitici e computazionali proposti sono adatti a descrivere i) la risposta elettromagnetica delle nanostrutture, ii) l’evoluzione dinamica (a scale sotto il picosecondo) dei portatori di carica, indotti dalla luce sia nei materiali semiconduttori che plasmonici e iii) la conseguente non-linearità ottica del terzo ordine. Questo approccio è applicato alla progettazione di metasuperfici per la modulazione della polarizzazione della luce, sia in termini di switching della polarizzazione che di modifica transiente delle proprietà dicroiche e birifrangenti. Inoltre, le inomogeneità spaziali indotte dalla luce alla nanoscala vengono indagate e sfruttate per il design di nuove applicazioni, come una metalente completamente riconfigurabile otticamente e una metasuperficie dielettrica per l’accensione di un quasi-BIC fotonico, attraverso la rottura di simmetria foto-indotta. I risultati presentati dimostrano che la sinergia tra questo approccio teorico e le tecniche sperimentali attualmente disponibili può svelare nuove strade per la comprensione e il controllo efficiente dell'interazione luce-materia.