Development, characterisation and processing optimisation of unidirectional biodegradable continuous fibre-reinforced composites

The development and production of continuous fibre reinforced thermoplastic biocomposites are essential in advancing sustainable alternatives to high performance traditional composites, which have a detrimental environmental impact. This thesis focuses on the development and realization of a flax reinforced polylactide based biocomposite through innovative fabrication techniques and process optimisation. The research aims at overcoming key challenges associated with mechanical performance and impregnation efficiency that typically are present in the production of these materials. The first phase of this study involved the design and fabrication of a tensioning device, intended to manufacture unidirectional composite laminae from biodegradable fibres and matrices. The results were adequate for structural purposes in the longitudinal direction. However, it was found that the produced laminae exhibited poor transversal properties (< 5 MPa), mainly due to a too high fibre volume fraction and an insufficient fibre impregnation, which in turn was attributed to the inadequate penetration of the thermoplastic resin into the fibre layer. To address these issues, a different production method was selected, utilising a dry filament winding technique. A winding machine was developed and adapted for the production of the biocomposites. This approach consisted in the winding of a continuous flax ribbon onto a flat aluminium plate used as a mandrel. The filament winding process permitted the introduction of a precise and desired amount of matrix, thus a significant improvement in fibre impregnation followed. This modification in the composite preparation determined an enhancement of the overall mechanical properties. In fact, the results showed that a structural material in the longitudinal direction (~190 MPa strength) can be obtained that has a low void content (< 5%), an adequate fibre-matrix macro-impregnation and a limited dispersion in mechanical properties due to the reduced fibre misalignment. These aspects also led to good transversal properties (~20 MPa strength). The difference found between longitudinal and transversal properties is due to the anisotropy of unidirectional materials and can be observed also in traditional composites. The third and last phase of this research focuses on the optimisation of the manufacturing process for the filament-wound biocomposites. Several key process parameters, including ultimate pressure, number of pressure steps and cycle time were investigated to identify the optimal processing conditions, which also led to satisfactory mechanical performance of the biocomposite. The goal was to fine-tune the process to ensure void reduction, mechanical consistency and increased production efficiency. Experiments were conducted and analysed via DoE methodology, in order to understand the effects of these parameters on the impregnation quality and final material performance. The results indicated that careful control of processing parameters can lead to desired mechanical properties and a homogeneous material. In particular, processing time plays the most crucial role in achieving a better impregnation and consequently a low void content. This research contributes to the development of an environmentally friendly and fully biodegradable composite with structural and consistent mechanical properties, which can be seen as a promising alternative to conventional composites in various applications. Despite transversal properties are much lower than those in the longitudinal direction, a proper design, that takes anisotropy into account, can be able to replace aluminium alloys in certain applications. This is possible in cases that are not too demanding in terms of mechanical performance but present a strong requirement for a lightweight material possessing a low environmental impact.

Lo sviluppo di biocompositi termoplastici rinforzati con fibre continue di origine vegetale rappresenta un passo fondamentale verso soluzioni sostenibili alternative ai compositi tradizionali di origine fossile. Questa tesi si concentra sulla realizzazione e ottimizzazione di un biocomposito rinforzato con fibre continue di lino e matrice di acido polilattico, rivolgendo l’attenzione a tecniche di realizzazione innovative e all’ottimizzazione del processo produttivo. L’obiettivo è dunque superare le principali criticità legate alle performance meccaniche e alla difficoltà d’impregnazione comunemente riscontrate nella produzione di biocompositi a matrice termoplastica. La prima fase dello studio ha riguardato la realizzazione di un dispositivo di tensionamento finalizzato alla fabbricazione di lamine composite unidirezionali. I risultati ottenuti nella direzione delle fibre sono adeguati per applicazioni strutturali, mentre sono limitate le proprietà trasversali (< 5 MPa). Questo è dovuto principalmente a un'elevata frazione volumetrica di fibra e a un’impregnazione insufficiente, attribuibile alla scarsa penetrazione della matrice termoplastica nello strato di fibra. Per risolvere tali problematiche, è stata adottata una metodologia basata sulla tecnica del dry filament winding sviluppando un dispositivo di avvolgimento ottimizzato per questi materiali. Il processo prevedeva l’avvolgimento di un nastro continuo di lino attorno a una piastra in alluminio usata come mandrino. Questa tecnica ha consentito l’introduzione di una quantità precisa e controllata di matrice, migliorando sensibilmente l’impregnazione delle fibre. Tale modifica nella preparazione del composito ha portato a un miglioramento delle proprietà meccaniche complessive. I risultati hanno evidenziato la possibilità di ottenere un materiale strutturale nella direzione longitudinale (resistenza ~190 MPa) e determinato un miglioramento delle proprietà trasversali (resistenza ~20 MPa). La stessa differenza, in termini di ordine di grandezza, tra le proprietà longitudinali e trasversali è osservabile anche nei compositi tradizionali Il composito ha inoltre mostrato un basso contenuto di vuoti (< 5%), una buona macro-impregnazione fibra-matrice e una ridotta dispersione delle proprietà meccaniche dovuta al limitato disallineamento delle fibre. La terza e ultima fase della ricerca ha riguardato l’ottimizzazione del processo produttivo sviluppato e descritto precedentemente. Sono stati dunque analizzati diversi parametri chiave del processo, tra cui la pressione finale, il numero di fasi di pressatura e il tempo di ciclo, con l’obiettivo di individuare le condizioni ottimali di lavorazione in grado di garantire le migliori prestazioni meccaniche del materiale. L’obiettivo era ridurre ulteriormente la presenza di vuoti, ottenere proprietà meccaniche ripetibili e migliorare l’efficienza produttiva. Gli esperimenti sono stati condotti e analizzati tramite metodologia Design of Experiments (DoE). I risultati hanno indicato che un attento controllo dei parametri di processo permette di ottenere le proprietà meccaniche desiderate e un materiale omogeneo. In particolare, il tempo di processo si è rivelato il parametro più influente per migliorare l’impregnazione e quindi ridurre il contenuto di vuoti. In conclusione, questa ricerca contribuisce allo sviluppo di un materiale composito ecosostenibile e completamente compostabile, con proprietà meccaniche che ne permettono l’utilizzo in applicazioni strutturali proponendosi come un’alternativa promettente ai compositi tradizionali. Nonostante le proprietà trasversali siano sensibilmente inferiori rispetto a quelle longitudinali, una corretta progettazione può permettere l’utilizzo di questo materiale in numerose applicazioni quando sono presenti requisiti stringenti in termini di leggerezza e ridotto impatto ambientale.