Unveiling Interfacial Magnetism in Hybrid Magnetic Heterostructures with linear and nonlinear Magneto-Optical Techniques

This thesis explores low-dimensional magnetism in multilayered heterostructures com- prising ferromagnets, antiferromagnets, and organic molecules, with a focus on interface- driven phenomena such as exchange bias and frustrated interfaces. Motivated by the pur- suit of nanoscale, energy-efficient information transport, this research contributes to the emerging field of spin-based electronics, where magnetic interfaces play a fundamental role. Central to this work is the development and deployment of a custom experimental setup combining linear (Magneto-Optic Kerr Effect, MOKE) and nonlinear (Magnetization- Induced Second Harmonic Generation, MSHG) magneto-optical techniques. This setup enables the simultaneous investigation of bulk and interfacial magnetic behaviors during magnetization reversal, and exploits the MSHG unique sensitivity to interfaces due to space-inversion symmetry breaking at surfaces/interfaces of centrosymmetric crystals. The magnetic systems that have been investigated include transition-metal ferromagnets such as Fe and Co, antiferromagnetic oxides (CoO, NiO), and organic molecules such as C60, all grown via molecular beam epitaxy. Key results include the observation of spin- flop coupling and frustrated magnetization reversal at the buried Co/NiO interface, as well as a peculiar temperature-dependent exchange bias behavior in a CoO/Co multilayer revealed through MSHG. Furthermore, the adsorption of C60 on CoO/Co demonstrates a modification of the magnetic properties of the system, such as coercivity and blocking temperature enhancement. These findings underscore the power of combining MOKE and MSHG to disentangle interfacial magnetism and potentially provide new insight into spinterface-induced effects. This offers a path forward for hybrid spintronic technologies envisioned in the context of the European H2020 SINFONIA project.

Questa tesi esplora il magnetismo a bassa dimensionalità in eterostrutture multistrato composte da ferromagneti, antiferromagneti e molecole organiche, con un focus su fenomeni guidati dall’interfaccia come l’exchange bias e le interfacce frustrate. Motivata dalla ricerca di un trasporto di informazione su scala nanometrica ed energeticamente efficiente, questa ricerca contribuisce al campo emergente dell’elettronica basata sullo spin, in cui le interfacce magnetiche giocano un ruolo fondamentale. Elemento centrale di questo lavoro è lo sviluppo e l’impiego di un apparato sperimentale che combina tecniche magneto-ottiche lineari (Effetto Kerr Magneto-Ottico, MOKE) e non lineari (Generazione di Seconda Armonica Indotta dalla Magnetizzazione, MSHG). Questo sistema consente di indagare simultaneamente i comportamenti magnetici sia di volume che d’interfaccia durante l’inversione di magnetizzazione, sfruttando la peculiare sensibilità della MSHG alle interfacce, dovuta alla rottura della simmetria di inversione spaziale nelle superfici/interfacce dei cristalli centrosimmetrici. I sistemi magnetici studiati includono ferromagneti come Fe e Co, ossidi antiferromagnetici (CoO, NiO) e molecole organiche come C60, tutti cresciuti mediante molecular beam epitaxy. Tra i risultati principali si segnalano l’osservazione dell’accoppiamento spin-flop e dell’inversione di magnetizzazione frustrata all’interfaccia sepolta Co/NiO, nonché un peculiare comportamento dell’exchange bias dipendente dalla temperatura in un multistrato CoO/Co, rivelato tramite MSHG. Inoltre, l’adsorbimento di C60 su CoO/Co dimostra una modifica delle proprietà magnetiche del sistema, come l’aumento della coercitività e della temperatura di blocco. Questi risultati evidenziano il potenziale della combinazione tra MOKE e MSHG per indagare il magnetismo di interfaccia e offrono una nuova prospettiva sugli effetti indotti dalla "spinterface". Questo approccio apre la strada a tecnologie spintroniche ibride, come immaginato nel contesto del progetto europeo H2020 SINFONIA.