Ultrafast All-Optical Control of Light in Active Dielectric Metasurfaces

In recent years, the demand for faster, more compact, and energy-efficient photonic technologies has sparked growing interest in novel approaches to control light properties. While traditional optical components- such as lenses and waveplatescontinue to play a key role, their reliance on bulky materials and passive, slow responses limits their suitability for modern applications. Over the past two decades, significant advancements in nanofabrication techniques have boosted the emerging field of nanophotonics. Today, functionalities that once required light to propagate through thick optical media can be realized using ultrathin surfaces structured at the nanoscale. Within this framework, metasurfaces—engineered two-dimensional arrays of resonant nanostructures—have emerged as versatile platforms for manipulating the phase, polarization, and direction of light with exceptional precision. More recently, attention has shifted from static designs to dynamic and ultrafast regimes, where optical excitation can reconfigure metasurface responses on femtosecond timescales. This introduces temporal control as an additional degree of freedom, enabling true spatiotemporal manipulation of light at the sub-wavelength scale. This thesis presents the experimental strategies and underlying physical mechanisms enabling ultrafast all-optical control in dielectric metasurfaces. By leveraging photoexcitation with femtosecond pulses, we induce transient modulations of the complex permittivity in dielectric structures, enabling dynamic control over the spatial and spectral properties of light. A comprehensive suite of experiments, including polarization-resolved pump-probe spectroscopy and custom-built ultrafast Fourier (k-space) microscopy, is employed to investigate the nonlinear dynamics of hot carriers and their impact on light-matter interactions. Three main experimental platforms are developed. First, we demonstrate ultrafast polarization control in AlGaAs metasurfaces, achieving transient dichroism with reflectivity modulations up to ΔR/R ≈ 470% and a dynamic relative phase shift of π/2 between TE and TM polarization modes. Second, we exploit spatially inhomogeneous excitation in silicon nanowire (a-Si:H) arrays to realize spatiotemporal wavefront shaping via hot-carrier-induced permittivity gradients. This approach enables real-time beam steering and transient deflection in the far-field (k-space), directly visualized on ultrafast timescales. Finally, we investigate the nonlinear optical response of UV-pumped silicon nitride (Si3N4) thin films and metasurfaces, revealing broadband refractive index modulation attributed to valence band depletion (VBD) and characterized nonlinear optical behavior through experimental–numerical comparison. This work establishes a robust framework for dynamic meta-devices by combining tailored nanostructures, custom experimental techniques, and multiphysics modeling. It contributes to ongoing efforts to develop a comprehensive understanding of ultrafast nonlinear effects in nanostructured optical materials and open new directions for applications in ultrafast imaging, nonlinear signal processing, and adaptive photonic technologies.

Negli ultimi anni, la crescente richiesta di tecnologie fotoniche più veloci, compatte ed efficienti dal punto di vista energetico ha stimolato un interesse sempre maggiore verso approcci innovativi per il controllo delle proprietà della luce. Sebbene i componenti ottici tradizionali – come lenti e lamine di fase – continuino a svolgere un ruolo fondamentale, la loro natura ingombrante e la risposta passiva e lenta ne limitano l’idoneità alle applicazioni moderne. Negli ultimi due decenni, i significativi progressi nelle tecniche di nanofabbricazione hanno alimentato lo sviluppo del campo emergente della nanofotonica. Oggi, funzionalità che un tempo richiedevano la propagazione della luce attraverso spessi mezzi ottici possono essere realizzate mediante superfici ultrassottili strutturate su scala nanometrica. In questo contesto, le metasuperfici – array bidimensionali ingegnerizzati di nanostrutture risonanti – sono emerse come piattaforme versatili per manipolare con precisione la fase, la polarizzazione e la direzione della luce. Più recentemente, l’attenzione si è spostata da design statici a regimi dinamici e ultraveloci, in cui l’eccitazione ottica consente di riconfigurare la risposta delle metasuperfici su scale temporali dell’ordine dei femtosecondi. Questo introduce il controllo temporale come ulteriore grado di libertà, abilitando una manipolazione spazio-temporale completa della luce alla scala sub-lunghezza d’onda. Questa tesi presenta le strategie sperimentali e i meccanismi fisici alla base del controllo tutto-ottico ultrarapido in metasuperfici dielettriche. Attraverso l’eccitazione fotoindotta con impulsi ultracorti, vengono indotte modulazioni transitorie della permittività complessa in strutture dielettriche, permettendo il controllo dinamico delle proprietà spaziali e spettrali della luce. Un ampio insieme di esperimenti, che include spettroscopia pump-probe risolta in polarizzazione e una microscopía ultrarapida Fourier (in spazio-k) sviluppata ad hoc, viene impiegato per indagare la dinamica non lineare dei portatori caldi e il loro impatto sull’interazione luce-materia. Vengono sviluppate tre principali piattaforme sperimentali. In primo luogo, viene dimostrato il controllo ultrarapido della polarizzazione in metasuperfici di AlGaAs, ottenendo dicroismo transitorio con modulazioni di riflettività fino a ΔR/R ≈ 470% e uno sfasamento relativo dinamico di π/2 tra le componenti di polarizzazione TE e TM. In secondo luogo, si sfrutta l’eccitazione spazialmente inomogenea in array di nanofili di silicio (a-Si:H) per realizzare una modellazione spazio-temporale del fronte d’onda tramite gradienti di permittività indotti da portatori caldi. Questo approccio consente lo steering del fascio in tempo reale e deviazioni transitorie nel far-field (spazio-k), visualizzate direttamente su scale temporali ultraveloci. Infine, si analizza la risposta ottica non lineare di film sottili e metasuperfici di nitruro di silicio (Si₃N₄) eccitati nel UV, rivelando una modulazione dell’indice di rifrazione su banda larga attribuita alla deplezione della banda di valenza (VBD), con caratterizzazione tramite confronto sperimentale-numerico. Questo lavoro stabilisce un quadro solido per lo sviluppo di meta-dispositivi dinamici, combinando nanostrutture progettate ad hoc, tecniche sperimentali avanzate e modellizzazione multifisica. Contribuisce alla comprensione dei fenomeni non lineari ultraveloci nei materiali ottici nanostrutturati e apre nuove prospettive per applicazioni in imaging ultrarapido, elaborazione non lineare dei segnali e tecnologie fotoniche adattive.