Development of a compact intensified fuel processor for distributed low-c hydrogen generation

Efficient heat transfer is a crucial factor in the design of compact steam methane reformers (SMR) for distributed hydrogen production. Structured catalysts and reactors represent a promising solution to address SMR intensification. In this context, conductive (copper) foams packed with catalytic pellets were previously proposed and demonstrated at lab-scale to strongly intensify heat transfer, resulting in minimal radial temperature gradients. This configuration allowed the dominant heat transfer mechanism to shift from convection to flow-independent conduction, enabling a reduction in reactor volume (i.e., shorter tubes). Building on this prior knowledge, my work contributed to advancing process intensification by exploring further innovations. In particular, I worked on modifying an existing industrial-scale fuel processor prototype by implementing the packed foam configuration (Cu foam with catalytic pellets). The novel reactor concept was experimentally compared to the conventional packed bed under equivalent catalyst load and operating conditions, demonstrating a three-fold increase in productivity. To support the advancement of structured internals, I was responsible for the fabrication and evaluation of copper Periodic Open Cellular Structures (POCS), produced using two additive manufacturing methods: selective laser melting and bound metal deposition. I conducted heat transfer measurements under inert flow to assess their thermal performance. Furthermore, I pursued the development of a compact fuel processor through direct electrification of a structured support, specifically using SiSiC open-cell foams as resistive elements to generate reaction heat via the Joule effect. This work involved extensive experimental testing to investigate the influence of operating parameters and system performance. I also carried out modelling activities to rationalize the experimental observations and develop scale-up considerations. The aim of this thesis is to address specific challenges of process intensification in SMR, by building upon the foundational knowledge of structured systems and contributing original experimental and modelling work toward innovative reactor design.

Il trasferimento di calore efficiente è un fattore cruciale nella progettazione di reformer compatti a vapore di metano (SMR) per la produzione distribuita di idrogeno. I catalizzatori e i reattori strutturati rappresentano una soluzione promettente per affrontare l’intensificazione dei processi SMR. In questo contesto, schiume conduttive (rame) riempite con pellet catalitici sono state precedentemente proposte e dimostrate su scala di laboratorio per intensificare fortemente il trasferimento di calore, riducendo al minimo i gradienti di temperatura radiale. Questa configurazione ha permesso di far prevalere il meccanismo di trasferimento di calore per conduzione indipendente dal flusso rispetto alla convezione, consentendo una riduzione del volume del reattore (cioè tubi più corti). Basandomi su queste conoscenze preliminari, il mio lavoro ha contribuito all’avanzamento dell’intensificazione di processo esplorando ulteriori innovazioni. In particolare, ho lavorato alla modifica di un prototipo esistente di fuel processor su scala industriale implementando la configurazione con schiuma impaccata (schiuma di rame con pellet catalitici). Il nuovo concetto di reattore è stato confrontato sperimentalmente con il letto impaccato convenzionale in condizioni equivalenti di carico catalitico e operative, dimostrando un aumento di produttività pari a tre volte. Per supportare lo sviluppo di elementi strutturati interni, sono stato responsabile della fabbricazione e valutazione di strutture cellulari aperte periodiche in rame (POCS), prodotte mediante due metodi di manifattura additiva: selective laser melting e bound metal deposition. Ho condotto misure di trasferimento di calore in flusso inerte per valutarne le prestazioni termiche. Inoltre, ho perseguito lo sviluppo di un fuel processor compatto attraverso l’elettrificazione diretta di un supporto strutturato, utilizzando in particolare schiume a celle aperte in SiSiC come elementi resistivi per generare calore di reazione tramite effetto Joule. Questo lavoro ha comportato un’ampia sperimentazione per investigare l’influenza dei parametri operativi e le prestazioni del sistema. Ho inoltre svolto attività di modellazione per interpretare i risultati sperimentali e sviluppare considerazioni per il loro scale-up. L’obiettivo di questa tesi è affrontare le sfide specifiche dell’intensificazione dei processi nello SMR, partendo dalle conoscenze fondamentali sui sistemi strutturati e contribuendo con lavoro originale sperimentale e di modellazione allo sviluppo di design innovativi di reattori.