Paving the Way for CUPID: Pre-Production, Validation, and Optimization of Li₂MoO₄ Scintillating Cryogenic Calorimeters

Neutrinoless double-beta decay (0νββ) is today regarded as the only experimentally viable probe of the nature of neutrinos. This hypothetical second-order weak nuclear process violates lepton-number conservation through the creation of a pair of electrons. Observing it would shed light on the origin of the matter-antimatter asymmetry in the Universe while establishing the Majorana nature of neutrinos. CUPID will search for 0νββ of Mo-100 with scintillating cryogenic calorimeters. Operating 1596 isotopically enriched lithium molybdate (LMO) crystals with dual heat–light readout, it aims to reach the sensitivity required to explore the inverted-hierarchy region. The high Q-value of Mo-100 places the region of interest in an energy range free of most β/γ backgrounds, while particle identification through the scintillation channel suppresses degraded α events. Achieving this sensitivity imposes stringent requirements on every detector element. The enriched LMO crystals are the core component: they must deliver excellent calorimetric performance, high light yield, and ultra-high bulk and surface radiopurity. CUPID has tasked the Shanghai Institute of Ceramics (SICCAS) with large-scale production; however, because LMO lacks an established industrial growth chain, SICCAS must develop a reliable, reproducible process that minimizes costly isotope losses while preserving radiopurity at every stage-objectives that are inherently in tension with one another. CUPID and SICCAS are addressing these challenges in a pre-production phase focused on optimizing crystal growth. SICCAS produces both natural and enriched crystals to tune growth parameters and requires CUPID to measure them for feedback on the achieved quality. In parallel, CUPID must develop a crystal-validation protocol—CUPID Crystal Validation Runs (CCVR)—that will be required to verify compliance once full-scale production begins. Measurements on the pre-production crystals provide the ideal setting: CUPID can build and refine the CCVR protocol while performing the very measurements that SICCAS requires. This phase is called pre-CCVR. This dissertation is situated at the early stage of pre-production, detailing my contributions to CUPID in the areas of crystal procurement and validation. I collaborated with SICCAS to document the complete growth process so CUPID can establish a shared technical framework and common vocabulary with its producer for correlating growth parameters with detector performance. This knowledge will also serve as the basis for CUPID to develop a radiopurity control strategy that SICCAS will apply across the entire production chain. I conducted two pre-CCVR campaigns: the first established reference performance using crystals from a trusted supplier (Nikolaev Institute of Inorganic Chemistry); the second characterized the first natural LMO batch grown by SICCAS, focusing on calorimetric and scintillation performance. Radiopurity was also assessed, though no strict targets were applied for this growth. In parallel, I developed a reproducible strategy to assess calorimetric performance, encompassing working-point optimization, signal-noise characterization, and resolution metrics. This procedure will guide future pre-CCVR runs and, ultimately, the CCVRs during large-scale production to ensure consistent detector quality. In addition to developing crystal validation and production procedures, this dissertation investigates the scintillation properties of LMO. Scintillation is the cornerstone of CUPID’s particle-identification capability, yet LMO emits only modest light. The second part of this work therefore examines how this limitation can be better understood and mitigated by studying the influence of defects and impurities in pre-production crystals on light yield, and by exploring the use of reflective Al coatings to enhance light collection without introducing passive materials, assessing their impact on calorimetric performance.

Il doppio decadimento beta senza neutrini (0νββ) è oggi considerato l’unico metodo sperimentalmente praticabile per indagare la natura dei neutrini. Si tratta di un processo debole del secondo ordine che violerebbe la conservazione del numero leptonico attraverso la creazione di una coppia di elettroni. La sua osservazione confermerebbe la natura di Majorana dei neutrini. CUPID cercherà lo 0νββ del Mo-100 mediante 1596 calorimetri criogenici scintillanti costituiti da cristalli di molibdato di litio (LMO) isotopicamente arricchito. Grazie alla doppia lettura luce-calore potrà raggiungere la sensibilità necessaria per esplorare la regione di gerarchia inversa. Infatti, l’elevato Q-valore del Mo-100 colloca la regione di interesse in una regione quasi priva di fondo β/γ, mentre l’identificazione delle particelle interagenti tramite la scintillazione consente di sopprimere i contributi da α degradate. Per raggiungere questa sensibilità sono necessari requisiti stringenti per ogni componente del rivelatore. I cristalli arricchiti di LMO sono l’elemento centrale: devono garantire prestazioni calorimetriche eccellenti, alta resa in luce ed un’estrema radiopurezza. CUPID ha incaricato lo Shanghai Institute of Ceramics (SICCAS) della produzione su larga scala di tali cristalli; tuttavia, poiché per l’LMO non esiste una filiera industriale già consolidata, SICCAS dovrà anzitutto sviluppare un processo di crescita affidabile e riproducibile, che riduca le perdite di isotopo e mantenga la radiopurezza in ogni fase del processo. CUPID e SICCAS stanno affrontando queste sfide nella fase di preproduzione: SICCAS produce cristalli sia naturali che arricchiti, per ottimizzare i parametri di crescita, mentre CUPID li misura, fornendo un riscontro sulla qualità e sviluppando un protocollo per le misure di validazione dei cristalli—i CUPID Crystal Validation Runs (CCVR)—con cui validare i lotti di cristalli una volta cominciata la produzione su larga scala. Questa fase è detta pre-CCVR. Questa tesi si colloca nella fase iniziale della preproduzione e descrive i miei contributi a CUPID nelle attività di approvvigionamento e validazione dei cristalli. Ho collaborato con SICCAS per documentare l’intero processo di crescita, consentendo a CUPID di stabilire un linguaggio tecnico comune e di correlare i parametri di crescita del cristallo con le prestazioni del rivelatore. Queste conoscenze serviranno anche per definire una strategia di controllo della radiopurezza da applicare all’intera catena produttiva. Ho poi condotto due campagne di pre-CCVR: con la prima ho stabilito le prestazioni di riferimento, usando cristalli di un produttore noto: il Nikolaev Institute of Inorganic Chemistry; nella seconda ho caratterizzato il primo lotto di LMO prodotti da SICCAS, concentrandomi in particolare sulle prestazioni calorimetriche e di scintillazione. È stata valutata anche la radiopurezza, sebbene non fossero stati applicati vincoli specifici per questa crescita. Parallelamente, ho sviluppato una procedura riproducibile per valutare le prestazioni calorimetriche, comprendente l’ottimizzazione del punto di lavoro, la caratterizzazione del rapporto segnale/rumore e della risoluzione energetica. La metodologia fin qui sviluppata guiderà le future campagne di pre-CCVR e successivamente i CCVR, durante la produzione su larga scala. Ho infine studiato le proprietà di scintillazione dell’LMO. Poiché la scintillazione è alla base della discriminazione delle α, ma l’LMO è uno scintillatore mediocre, nella seconda parte del dottorato mi sono concentrato sullo studio dell’influenza di possibili difetti cristallini formatisi in fase di crescita sulla resa in luce, oltre a sperimentare la deposizione di rivestimenti riflettenti in alluminio sulle superfici per migliorare la raccolta di luce senza introdurre materiali passivi, valutandone anche l’impatto sulle prestazioni calorimetriche.