Ultrashort pulses compressed by a multipass cell for high harmonic generation

Ultrashort laser pulses are essential for strong-field light-matter interactions, high-order harmonic generation, and time-resolved spectroscopic techniques such as time-resolved angle-resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES), where both high temporal resolution and high photon flux are required. However, the direct generation of few-cycle pulses from state-of-the-art laser systems operating at 800 nm and 1030 nm is fundamentally limited by gain bandwidth and technological constraints, making external pulse-compression schemes indispensable. While gas-filled hollow-core fibers have long been the standard solution for pulse compression at 800 nm, multipass cell (MPC) techniques have recently demonstrated superior scalability, robustness, and performance for ytterbium-based systems at 1030 nm. In contrast, the potential of MPC-based pulse compression at 800 nm remains largely unexplored. Addressing this gap is important for establishing MPC-based pulse-compression schemes at 800 nm, complementing existing approaches at 1030 nm and broadening the available toolbox for ultrafast and strong-field applications. This thesis focuses on ultrashort laser pulses and their applications to high-order harmonic generation and the development of femtosecond XUV sources for tr-ARPES experiments. The first objective of this work is to design, implement, and experimentally characterize a multi-pass-cell pulse-compression scheme operating at 800 nm. Several MPC geometries are investigated, and their performance is systematically characterized in terms of spatial beam quality, spectral broadening, and achievable pulse compression. The experimental results are compared with simulations based on a home-developed one-dimensional model, enabling the identification of the advantages and limitations of the different configurations. In parallel, a compact post-compression approach based on a bulk multi-pass cell, enabling tunable Fourier-limited pulse durations, is employed to investigate the dependence of high-order harmonic generation on the driving pulse duration. The post-compression scheme is temporally and spatially characterized and corroborated by numerical simulations. The harmonic yield as a function of the pulse duration is examined for pulse durations ranging from 42 fs to 180 fs while maintaining identical focusing conditions and the same generating medium characteristics. The results show that, for a given driving intensity, the pulse duration that maximizes conversion efficiency is not necessarily the shortest, highlighting the interplay between light–matter interaction and phase matching in HHG. The second objective of this thesis is the development of a high-repetition-rate femtosecond extreme-ultraviolet (XUV) beamline for tr-ARPES. A commercial gas-filled multi-pass cell operating at 1030 nm is characterized and validated as a post-compression stage for driving high-order harmonic generation. Using the compressed pulses, XUV radiation in the relevant spectral range is generated, and the temporal properties of the harmonics indicate the feasibility of few-femtosecond probe pulses. In addition, alternative driving-field geometries are explored to enable scaling to high average power, establishing a pathway toward a robust, scalable XUV source for future tr-ARPES experiments.

Gli impulsi laser ultracorti sono fondamentali sia nell’interazione luce–materia nel regime di campo forte sia nella generazione di armoniche di alto ordine e nelle tecniche spettroscopiche risolte nel tempo, quali ad esempio la spettroscopia di fotoemissione angolarmente risolta nel tempo (tr-ARPES), dove sono richieste un’elevata risoluzione temporale e un alto flusso di fotoni. Tuttavia, la generazione diretta di impulsi di pochi cicli a partire da sistemi laser di ultima generazione operanti a 800 nm e 1030 nm è intrinsecamente limitata dalla larghezza di banda di guadagno e da vincoli tecnologici, rendendo indispensabili schemi esterni di compressione degli impulsi. Sebbene le fibre a nucleo cavo riempite di gas siano state per lungo tempo la soluzione standard per la compressione degli impulsi a 800 nm, le tecniche basate su celle multipasso (MPC) hanno recentemente dimostrato una scalabilità, robustezza e prestazioni superiori nei sistemi basati su itterbio operanti a 1030 nm. D’altra parte, il potenziale della compressione degli impulsi mediante celle multipasso a 800 nm rimane ancora in gran parte inesplorato. L’estensione degli schemi di compressione basati su MPC al regime degli 800 nm è quindi di grande interesse per complementare gli approcci esistenti a 1030 nm e ampliare gli strumenti disponibili per applicazioni ultraveloci e di campo forte. Questa tesi si concentra sugli impulsi laser ultracorti e sulle loro applicazioni nella generazione di armoniche di alto ordine (HHG) e nello sviluppo di sorgenti XUV con durate nel regime dei femtosecondi per esperimenti di tr-ARPES. Il lavoro include la progettazione, l’implementazione e la caratterizzazione sperimentale di una cella multipasso utilizzata come stadio di compressione degli impulsi operante a 800 nm. Vengono studiate diverse geometrie della cella multipasso e il loro rendimento viene caratterizzato sistematicamente in termini di qualità spaziale del fascio, allargamento spettrale e compressione temporale ottenibile. I risultati sperimentali sono confrontati con simulazioni basate su un modello unidimensionale sviluppato, consentendo di identificare vantaggi e limitazioni delle diverse configurazioni. Parallelamente, viene impiegato uno schema compatto di post-compressione basato su una cella multipasso con un solido come mezzo non lineare, che consente di generare impulsi con limite di Fourier regolabile, al fine di investigare la dipendenza della generazione di armoniche di alto ordine dalla durata dell’impulso. Lo schema di post-compressione viene caratterizzato temporalmente e spazialmente ed è validato mediante simulazioni numeriche. Le prestazioni armoniche vengono analizzate in funzione della durata dell’impulso per durate comprese tra 42 fs e 180 fs, mantenendo costanti le condizioni di focalizzazione e le caratteristiche del mezzo generatore. I risultati mostrano che, per una data intensità dell’impulso generatore, la durata dell’impulso che massimizza l’efficienza di conversione non è necessariamente la più breve, evidenziando l’equilibrio tra la dinamica luce–materia e il disadattamento di fase nella HHG. Inoltre, questo lavoro affronta lo sviluppo di una linea di ricerca basata sull’impiego di radiazione XUV con durata di pochi femtosecondi e alta frequenza di ripetizione, destinata a esperimenti di tr-ARPES. Viene caratterizzata e validata una cella multipasso commerciale con gas come mezzo non lineare, operante a 1030 nm, come stadio di post-compressione per la generazione di armoniche di alto ordine. Utilizzando gli impulsi compressi, viene generata radiazione XUV nel range spettrale di interesse e le proprietà temporali delle armoniche indicano la possibilità di ottenere impulsi sonda di pochi femtosecondi. Inoltre, vengono esplorate geometrie alternative del campo generatore che consentono di scalare la potenza media verso valori elevati, aprendo la strada allo sviluppo di una sorgente XUV robusta e scalabile per futuri esperimenti di tr-ARPES.