Design and validation of a management strategy for the direct conditioning of a radioactive legacy leachate

A pre-disposal management strategy was designed for a legacy waste leachate to enable disposal in conventional facilities under national regulations. At the request of the competent authorities, disposal was pursued through direct conditioning. A representative aliquot was characterised to define the waste and its main features, and was then used as the basis for process design. In this regard, chemical and radiological analyses revealed a highly saline, chloride-rich leachate, mildly contaminated with 137Cs, thereby indicating that the waste would be challenging to condition within established binder systems. A slag-based binder, identified as a promising candidate through a review of the scientific literature, was first subjected to a preliminary assessment against the relevant acceptance criteria and was subsequently benchmarked against two alternative binding systems, namely a composite cement-based binder and a metakaolin-based geopolymer, so that the main conditioning options available on the market could be considered. The comparison was conducted through a holistic approach, with the aim of providing the competent authorities with a comprehensive technical basis for an informed decision on the management of the legacy leachate. Particularly, attention was devoted to fresh-state behaviour, operational procedures and their implications for scale-up, compliance with acceptance criteria, and durability under enhanced carbonation. The comparative investigation was further supported by mineralogical, spectroscopic, porosimetric, thermal, and microscopic analyses. Overall, substantial leachate incorporation was achieved by all three systems. The cement-based system allowed the greatest waste loading and appeared economically viable, but unacceptable bleeding was observed, whereas the geopolymer proved financially unsustainable. Although all systems satisfied the mechanical and durability requirements, leaching resistance to 137Cs was decisive: large safety margins were achieved by the slag-based and geopolymeric matrices, whereas the cement-based forms failed markedly. On balance, the slag-based binder was identified as the most suitable option in terms of scalability, cost, and overall performance.

Si è identificata una strategia di gestione per un percolato radioattivo, al fine di consentirne lo smaltimento in impianti convenzionali nel rispetto della normativa nazionale. Su richiesta delle autorità competenti, lo smaltimento è stato perseguito mediante condizionamento diretto. Come punto di partenza, un’aliquota rappresentativa è stata caratterizzata per definire il rifiuto e le sue principali caratteristiche, ed è stata quindi utilizzata come base per la progettazione del processo in oggetto. A tal riguardo, le analisi chimiche e radiologiche hanno evidenziato un percolato ad elevata salinità, ricco in cloruri, debolmente contaminato da 137Cs, indicando quindi come il rifiuto risulti difficilmente condizionabile nei sistemi leganti consolidati. Quindi, un legante a base di loppa, individuato come candidato promettente attraverso una revisione della letteratura scientifica, è stato inizialmente sottoposto a una valutazione preliminare rispetto ai criteri di accettazione ed è stato successivamente confrontato con due sistemi leganti alternativi, ovvero un legante cementizio e uno geopolimerico a base di metacaolino, così da considerare tutte le principali opzioni di condizionamento disponibili sul mercato. Il confronto è stato condotto mediante un approccio olistico, con l’obiettivo di fornire alle autorità competenti una base tecnica completa per una decisione informata sulla gestione del percolato. In particolare, l’attenzione è stata rivolta al comportamento allo stato fresco, alle procedure operative e alle relative implicazioni per la scalabilità, alla conformità ai criteri di accettazione e alla durabilità in condizioni di carbonatazione accelerata. L’indagine comparativa è stata ulteriormente supportata da analisi mineralogiche, spettroscopiche, porosimetriche, termiche e microscopiche. Nel complesso, tutti e tre i sistemi hanno consentito un’elevata incorporazione del percolato. Il sistema cementizio ha permesso il massimo caricamento ed è risultato economicamente sostenibile, ma ha mostrato fenomeni di rialsico di liquidi liberi inaccettabili, mentre il geopolimero si è rivelato economicamente non sostenibile. Sebbene tutti i sistemi soddisfacessero i requisiti meccanici e di durabilità, la resistenza alla lisciviazione del 137Cs si è rivelata determinante: le matrici a base di loppa e geopolimero hanno raggiunto ampi margini di sicurezza, mentre i manufatti in cemento hanno mostrato prestazioni nettamente insufficienti. Nel complesso, il legante a base di loppa si è dimostrato come l’opzione più idonea in termini di scalabilità, costi e prestazioni complessive.