Two-Dimensional Nanostructure Arrays for Plasmonic Nanolasers

Nell'ultima decina di anni, l'interesse per i nanolaser plasmonici è cresciuto siccome sono uno tra i modi più promettenti per la miniaturizzazione dei laser. Infatti, questi dispositivi possono superare il limite di confinamento fisico della luce, grazie alla cavità virtuale data dalle nanostrutture plasmoniche che sostituiscono la convenzionale cavità ottica macroscopica. Inoltre, questi dispositivi plasmonici possono supportare modalità di funzionamento ad alta velocità, bassa soglia di emissione laser e una direzionalità ben definita. Per questa ragione, durante questo progetto, ci siamo concentrati sulla progettazione, la sintesi e la caratterizzazione di nanolasers plasmonici basati su array di nanocupole di oro e array di nanodischi di argento. Al fine di sintetizzare reticoli di nanoparticelle con un ordine elevato, abbiamo utilizzato la Nanosphere Lithography (NSL), una tecnica economica e ad alta produttività basata sull'autoassemblaggio di nanosfere di polistirene. Grazie alla versatilità della NSL, abbiamo sviluppato diversi protocolli di nanofabbricazione, combinando la NSL con i processi di Reactive Ion Etching (RIE) e deposizione fisica da vapore (PVD). Successivamente, abbiamo studiato le proprietà ottiche dei campioni sintetizzati, ricostruendo la struttura a bande ottica lungo le direzioni di alta simmetria dello spazio reciproco. Abbiamo selezionato due adeguati emettitori coloranti, la Pyridine 2 e lo Styryl 9M, al fine di accoppiare la loro emissione con le modalità ottiche dei reticoli nanostrutturati, sulla base delle informazioni della struttura a bande ottica. Inoltre, per ottimizzare le proprietà plasmoniche e l'amplificazione del campo locale delle nanostrutture metalliche, delle simulazioni numeriche sono state effettuate tramite il software COMSOL Multiphysics. L'interazione tra il colorante e la struttura plasmonica ha generato un'emissione amplificata. In particolare, nel reticolo di nanocupole di oro accoppiato alla piridina 2 disciolta in etanolo, un'amplificazione dell'emissione si presenta a720nm con un comportamento a soglia a 0.9 mJ/cm^2 . Inoltre, è stata ottenuta un'emissione direzionale a 17° con una divergenza angolare di 3° che avviene lungo l'anomalia di Rayleigh. Confrontando i risultati dei reticoli di nanocupole di oro con quelli dei reticoli di nanocupole di silice, abbiamo concluso che i modi di reticolo danno un contributo alla direzionalità dell'emissione, mentre i modi plasmonici forniscono una riduzione della soglia laser superando così la perdita di energia. Il reticolo esagonale di nanodischi di argento mostra un comportamento simile a quello con le nanocupole di oro: abbiamo trovato una soglia laser a 1.6 mJ/cm^2 , con anche una simile FWHM. In questo caso, questo fascio è diretto a 65° e presenta una divergenza angolare di circa 14° . Inoltre, abbiamo studiato anche un nanolaser con un mezzo di guadagno a stato solido per l'interesse nelle applicazioni e nell'integrazione di dispositivi su chip. Il colorante laser Styryl 9M è incorporato in un film di PMMA e accoppiato con un reticolo di nanocupole di oro. Questo sistema a stato solido presenta un'emissione amplificata a 795 nm con una soglia di 1.2 mJ/cm^2 e una FWHM di circa 26 nm. Questo campione manifesta anche un'emissione direzionale a 24° con una divergenza angolare di 6° . Ulteriori ricerche hanno dimostrato la possibilità di eliminare il substrato, creando un dispositivo autoportante, che presenta un'emissione amplificata con proprietà simili a quella con il substrato. Infine, per discernere la natura spontanea o stimolata dell'emissione, abbiamo misurato la coerenza del raggio emesso. Tramite un interferometro di Michelson dedicato, la lunghezza di coerenza è stimata a circa 29 um per i reticoli di nanocupole d'oro sopra la soglia. Questo risultato ha dimostrato che è possibile ottenere un'emissione coerente, a bassa soglia e altamente direzionale, accoppiando un colorante fluorescente adeguato con una cavità virtuale opportunamente progettata e realizzata da una reticolo ordinato di nanostrutture plasmoniche.