The synthesis of large pore mesoporous silica (LPMS) offers a promising approach for accommodating and stabilizing bioactive molecules with pharmaceutical applications, which is crucial for maintaining their biological activity. Unlike classical mesoporous silica (MS), which suffers from limitations due to smaller pore sizes (2–5 nm) that can lead to pore blocking and insufficient loading capacity, LPMS structures feature significantly larger pores (20–60 nm and 200–600 nm). These larger pores enable more efficient loading, stabilization, and controlled release of bioactive molecules. LPMSs are synthesized using an acidic water solution of tetraethyl orthosilicate with pore-forming agents (Pluronic F127® and mesitylene), through hydrothermal and microwave-assisted reactions. Optimizations in reaction time and surfactant use have been performed to enhance the material properties. Loading studies using Nisin, a polycyclic antibacterial peptide with dimensions of 4–6 nm, demonstrated a significantly higher loading efficiency (LE%) for LPMSs compared to MS, as confirmed by UV-Vis, elemental analysis, and thermogravimetric analysis. Release studies in simulated body fluid (SBF) highlighted a controlled release profile for LPMSs over extended time scales, with scanning electron microscopy (SEM) confirming the preservation of structural integrity and mechanical strength after the release tests. Moreover, LPMSs were further functionalized by incorporating ions such as Ca²⁺ and Ga³⁺, known for their bioactive, antibacterial, and anticancer properties. These modified LPMSs demonstrated superior loading and release properties, particularly in terms of Ca²⁺ and Ga³⁺ release in SBF, as shown by inductively coupled plasma—optical emission spectroscopy (ICP-OES). The bioactive behavior of these structures was confirmed through Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), SEM-EDS, and X-ray powder diffraction (XRPD). These results indicate that LPMSs not only provide better loading and release characteristics for bioactive molecules compared to classical MS but also exhibit bioactive properties, making them promising candidates for applications in bone tissue regeneration and other biomedical fields.

La sintesi di silice mesoporosa a pori larghi (LPMS) offre un approccio promettente per ospitare e stabilizzare molecole bioattive con applicazioni farmaceutiche, essenziale per mantenere la loro attività biologica. A differenza della silice mesoporosa classica (MS), che presenta limitazioni dovute alle ridotte dimensioni dei pori (2–5 nm) che possono causare ostruzione dei pori e insufficiente capacità di caricamento, le strutture LPMS presentano pori significativamente più grandi (20–60 nm e 200–600 nm). Questi pori più grandi consentono un caricamento più efficiente, la stabilizzazione e il rilascio controllato di molecole bioattive. Le LPMS sono sintetizzate utilizzando una soluzione acquosa acida di tetraetil ortosilicato con agenti formanti pori (Pluronic F127® e mesitilene), attraverso reazioni idrotermiche e assistite da microonde. Ottimizzazioni nel tempo di reazione e nell'uso di tensioattivi sono state effettuate per migliorare le proprietà del materiale. Studi di caricamento con Nisina, un peptide antibatterico policiclico con dimensioni di 4–6 nm, hanno dimostrato un'efficienza di caricamento significativamente più elevata (LE%) per le LPMS rispetto alle MS, come confermato da analisi UV-Vis, analisi elementare e termogravimetria. Gli studi sul rilascio in fluido corporeo simulato (SBF) hanno evidenziato un profilo di rilascio controllato per le LPMS su scale temporali estese, con la microscopia elettronica a scansione (SEM) che ha confermato la conservazione dell'integrità strutturale e della resistenza meccanica dopo i test di rilascio. Inoltre, le LPMS sono state ulteriormente funzionalizzate incorporando ioni come Ca²⁺ e Ga³⁺, noti per le loro proprietà bioattive, antibatteriche e anticancro. Queste LPMS modificate hanno dimostrato proprietà di caricamento e rilascio superiori, in particolare in termini di rilascio di Ca²⁺ e Ga³⁺ in SBF, come mostrato dalla spettroscopia a emissione ottica con plasma accoppiato induttivamente (ICP-OES). Il comportamento bioattivo di queste strutture è stato confermato tramite spettroscopia infrarossa a trasformata di Fourier (FT-IR), SEM-EDS e diffrazione a raggi X su polveri (XRPD). Questi risultati indicano che le LPMS non solo offrono migliori caratteristiche di caricamento e rilascio per le molecole bioattive rispetto alla MS classica, ma presentano anche proprietà bioattive, rendendole candidate promettenti per applicazioni nella rigenerazione ossea e in altri campi biomedici.

Sviluppo di biomateriali ibridi per applicazioni teranostiche

CARROZZA, DEBORA
2025

Abstract

The synthesis of large pore mesoporous silica (LPMS) offers a promising approach for accommodating and stabilizing bioactive molecules with pharmaceutical applications, which is crucial for maintaining their biological activity. Unlike classical mesoporous silica (MS), which suffers from limitations due to smaller pore sizes (2–5 nm) that can lead to pore blocking and insufficient loading capacity, LPMS structures feature significantly larger pores (20–60 nm and 200–600 nm). These larger pores enable more efficient loading, stabilization, and controlled release of bioactive molecules. LPMSs are synthesized using an acidic water solution of tetraethyl orthosilicate with pore-forming agents (Pluronic F127® and mesitylene), through hydrothermal and microwave-assisted reactions. Optimizations in reaction time and surfactant use have been performed to enhance the material properties. Loading studies using Nisin, a polycyclic antibacterial peptide with dimensions of 4–6 nm, demonstrated a significantly higher loading efficiency (LE%) for LPMSs compared to MS, as confirmed by UV-Vis, elemental analysis, and thermogravimetric analysis. Release studies in simulated body fluid (SBF) highlighted a controlled release profile for LPMSs over extended time scales, with scanning electron microscopy (SEM) confirming the preservation of structural integrity and mechanical strength after the release tests. Moreover, LPMSs were further functionalized by incorporating ions such as Ca²⁺ and Ga³⁺, known for their bioactive, antibacterial, and anticancer properties. These modified LPMSs demonstrated superior loading and release properties, particularly in terms of Ca²⁺ and Ga³⁺ release in SBF, as shown by inductively coupled plasma—optical emission spectroscopy (ICP-OES). The bioactive behavior of these structures was confirmed through Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), SEM-EDS, and X-ray powder diffraction (XRPD). These results indicate that LPMSs not only provide better loading and release characteristics for bioactive molecules compared to classical MS but also exhibit bioactive properties, making them promising candidates for applications in bone tissue regeneration and other biomedical fields.
27-gen-2025
Inglese
La sintesi di silice mesoporosa a pori larghi (LPMS) offre un approccio promettente per ospitare e stabilizzare molecole bioattive con applicazioni farmaceutiche, essenziale per mantenere la loro attività biologica. A differenza della silice mesoporosa classica (MS), che presenta limitazioni dovute alle ridotte dimensioni dei pori (2–5 nm) che possono causare ostruzione dei pori e insufficiente capacità di caricamento, le strutture LPMS presentano pori significativamente più grandi (20–60 nm e 200–600 nm). Questi pori più grandi consentono un caricamento più efficiente, la stabilizzazione e il rilascio controllato di molecole bioattive. Le LPMS sono sintetizzate utilizzando una soluzione acquosa acida di tetraetil ortosilicato con agenti formanti pori (Pluronic F127® e mesitilene), attraverso reazioni idrotermiche e assistite da microonde. Ottimizzazioni nel tempo di reazione e nell'uso di tensioattivi sono state effettuate per migliorare le proprietà del materiale. Studi di caricamento con Nisina, un peptide antibatterico policiclico con dimensioni di 4–6 nm, hanno dimostrato un'efficienza di caricamento significativamente più elevata (LE%) per le LPMS rispetto alle MS, come confermato da analisi UV-Vis, analisi elementare e termogravimetria. Gli studi sul rilascio in fluido corporeo simulato (SBF) hanno evidenziato un profilo di rilascio controllato per le LPMS su scale temporali estese, con la microscopia elettronica a scansione (SEM) che ha confermato la conservazione dell'integrità strutturale e della resistenza meccanica dopo i test di rilascio. Inoltre, le LPMS sono state ulteriormente funzionalizzate incorporando ioni come Ca²⁺ e Ga³⁺, noti per le loro proprietà bioattive, antibatteriche e anticancro. Queste LPMS modificate hanno dimostrato proprietà di caricamento e rilascio superiori, in particolare in termini di rilascio di Ca²⁺ e Ga³⁺ in SBF, come mostrato dalla spettroscopia a emissione ottica con plasma accoppiato induttivamente (ICP-OES). Il comportamento bioattivo di queste strutture è stato confermato tramite spettroscopia infrarossa a trasformata di Fourier (FT-IR), SEM-EDS e diffrazione a raggi X su polveri (XRPD). Questi risultati indicano che le LPMS non solo offrono migliori caratteristiche di caricamento e rilascio per le molecole bioattive rispetto alla MS classica, ma presentano anche proprietà bioattive, rendendole candidate promettenti per applicazioni nella rigenerazione ossea e in altri campi biomedici.
Pori larghi; Silice Mesoporosa; Nisina; Bioattiva; Antitumorale
LUGLI, Stefano
Università degli studi di Modena e Reggio Emilia
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/20.500.14242/189219
Il codice NBN di questa tesi è URN:NBN:IT:UNIMORE-189219