Accelerated carbonation technology (ACT) is a promising technology for mitigating climate change in the short- to medium-term—offering sustainable ways to both harness yet minimize carbon dioxide (CO2) emissions into the atmosphere. This technology also poses enormous opportunities to exploit billions of metric tons of industrial alkaline residues from the energy sector worldwide that hitherto have been landfilled as hazardous wastes because of harmful leachates including salts, chlorinated and alkaline chemicals, and heavy metals. This study explores the utilization of such alkaline materials, rich in calcium and magnesium, for CO2 sequestration via ACT. As a controlled and accelerated process that mimics natural weathering processes taking centuries, ACT subjects metal oxides, e.g., from combustion/fly ash residues, to a controlled gas stream of moist CO2, promoting rapid mineralization to (Ca,Mg)CO3—often within minutes. Foremost, this study aims to improve the feasibility of ACT for industrial applications, focusing on operating time, CO2 sequestration efficiency, and stabilization of leachable compounds. Mixtures of various industrial alkaline residues—municipal solid waste incineration fly ash (MSWI FA) and bottom ash, coal fly ash (CFA), flue gas desulfurization residues (FGD), and cork fly ash (CkFA)—were reacted with CO2 under varying conditions of pressure (5-45 bar), temperature (35-75 °C), and water content (0.7-1.2 L/kg). CkFA was included as a potential alternative to CFA and FGD. Carbonation efficiency and heavy metal stabilization were assessed using XRD-Rietveld, SEM-EDS, and ICP-OES techniques. The results demonstrated that mixtures of different residues exhibit superior carbonation performance compared to individual residues, achieving CO2 uptake from 199-248 kg CO2/mt MSWI FA under 90 minutes. The presence of water was critical for efficient carbonation, with reaction kinetics being highly dependent on the pH-value of the mixture, and high CO2 pressures. In addition, heavy metals, such as lead and zinc, were effectively immobilized within agglomerates of calcium carbonates and aluminosilicates. Accelerated carbonation of industrial alkaline residues not only effectively captures CO2 but also stabilizes harmful leachable elements. This technology represents a versatile approach to complement industrial carbon capture utilization and storage (CCUS) applications. It will foster cross-industry collaboration and mutual synergies, particularly in the context of anticipated carbon pricing. Finally, the resulting carbonated materials have potential applications in the construction sector, in line with circular economy principles

La tecnologia di carbonatazione accelerata (ACT) è una tecnologia promettente per la mitigazione dei cambiamenti climatici nel breve e medio termine, in quanto offre modi sostenibili per sfruttare e ridurre al minimo le emissioni di anidride carbonica (CO2) nell'atmosfera. Questa tecnologia offre anche enormi opportunità di sfruttare miliardi di tonnellate di residui alcalini industriali provenienti dal settore energetico da tutto il mondo, che finora sono stati smaltiti in discarica come rifiuti pericolosi a causa di percolati nocivi, tra cui sali, sostanze chimiche clorurate e alcaline e metalli pesanti. Questo studio esplora l'utilizzo di questi materiali alcalini, ricchi di calcio e magnesio, per il sequestro di CO2 tramite ACT. Come processo controllato e accelerato che imita i processi naturali di erosione che durano secoli, l'ACT sottopone gli ossidi metallici, ad esempio provenienti da residui di combustione/cenere, ad un flusso controllato di CO2 umida, promuovendo una rapida mineralizzazione in (Ca,Mg)CO3—spesso in pochi minuti. Questo studio mira soprattutto a migliorare la fattibilità dell'ACT per le applicazioni industriali, concentrandosi sul tempo di processo, sull'efficienza di sequestro della CO2 e sulla stabilizzazione dei composti lisciviabili. Miscele di vari residui alcalini industriali—ceneri volanti (MSWI FA) e ceneri pesanti dell'incenerimento dei rifiuti solidi urbani, ceneri volanti di carbone (CFA), residui della desolforazione dei gas di scarico (FGD) e ceneri volanti di sughero (CkFA)—sono state fatte reagire con CO2 in condizioni variabili di pressione (5-45 bar), temperatura (35-75 °C) e contenuto d'acqua (0.7-1.2 L/kg). Le CkFA sono state incluse come potenziale alternativa alle CFA e alle FGD. L'efficienza della carbonatazione e l'immobilizzazione dei metalli pesanti sono state valutate con tecniche XRD-Rietveld, SEM-EDS e ICP-OES. I risultati hanno dimostrato che le miscele di diversi residui mostrano prestazioni di carbonatazione superiori rispetto ai singoli residui, raggiungendo un sequestro di 199-248 kg CO2/mt di MSWI FA in meno di 90 minuti. La presenza di acqua è fondamentale per una carbonatazione efficiente, con una cinetica di reazione fortemente dipendente dal valore del pH della miscela e da alte pressioni di CO2. Inoltre, metalli pesanti come piombo e zinco sono stati efficacemente immobilizzati all'interno di agglomerati di carbonati di calcio e alluminosilicati. La carbonatazione accelerata dei residui alcalini industriali non solo cattura efficacemente la CO2, ma stabilizza anche gli elementi nocivi lisciviabili. Questa tecnologia rappresenta un approccio versatile per integrare le applicazioni industriali di cattura, utilizzo e stoccaggio del carbonio (CCUS). Favorirà la collaborazione tra industrie e le sinergie reciproche, in particolare nel contesto della prevista tariffazione del carbonio. Infine, i materiali carbonati che ne derivano hanno potenziali applicazioni nel settore delle costruzioni, in linea con i principi dell'economia circolare.

Carbon Capture through Accelerated Carbonation and Enhanced Stabilization of Industrial Alkaline Residues

SORRENTINO, GIAMPIERO PASQUALE
2025

Abstract

Accelerated carbonation technology (ACT) is a promising technology for mitigating climate change in the short- to medium-term—offering sustainable ways to both harness yet minimize carbon dioxide (CO2) emissions into the atmosphere. This technology also poses enormous opportunities to exploit billions of metric tons of industrial alkaline residues from the energy sector worldwide that hitherto have been landfilled as hazardous wastes because of harmful leachates including salts, chlorinated and alkaline chemicals, and heavy metals. This study explores the utilization of such alkaline materials, rich in calcium and magnesium, for CO2 sequestration via ACT. As a controlled and accelerated process that mimics natural weathering processes taking centuries, ACT subjects metal oxides, e.g., from combustion/fly ash residues, to a controlled gas stream of moist CO2, promoting rapid mineralization to (Ca,Mg)CO3—often within minutes. Foremost, this study aims to improve the feasibility of ACT for industrial applications, focusing on operating time, CO2 sequestration efficiency, and stabilization of leachable compounds. Mixtures of various industrial alkaline residues—municipal solid waste incineration fly ash (MSWI FA) and bottom ash, coal fly ash (CFA), flue gas desulfurization residues (FGD), and cork fly ash (CkFA)—were reacted with CO2 under varying conditions of pressure (5-45 bar), temperature (35-75 °C), and water content (0.7-1.2 L/kg). CkFA was included as a potential alternative to CFA and FGD. Carbonation efficiency and heavy metal stabilization were assessed using XRD-Rietveld, SEM-EDS, and ICP-OES techniques. The results demonstrated that mixtures of different residues exhibit superior carbonation performance compared to individual residues, achieving CO2 uptake from 199-248 kg CO2/mt MSWI FA under 90 minutes. The presence of water was critical for efficient carbonation, with reaction kinetics being highly dependent on the pH-value of the mixture, and high CO2 pressures. In addition, heavy metals, such as lead and zinc, were effectively immobilized within agglomerates of calcium carbonates and aluminosilicates. Accelerated carbonation of industrial alkaline residues not only effectively captures CO2 but also stabilizes harmful leachable elements. This technology represents a versatile approach to complement industrial carbon capture utilization and storage (CCUS) applications. It will foster cross-industry collaboration and mutual synergies, particularly in the context of anticipated carbon pricing. Finally, the resulting carbonated materials have potential applications in the construction sector, in line with circular economy principles
6-feb-2025
Inglese
La tecnologia di carbonatazione accelerata (ACT) è una tecnologia promettente per la mitigazione dei cambiamenti climatici nel breve e medio termine, in quanto offre modi sostenibili per sfruttare e ridurre al minimo le emissioni di anidride carbonica (CO2) nell'atmosfera. Questa tecnologia offre anche enormi opportunità di sfruttare miliardi di tonnellate di residui alcalini industriali provenienti dal settore energetico da tutto il mondo, che finora sono stati smaltiti in discarica come rifiuti pericolosi a causa di percolati nocivi, tra cui sali, sostanze chimiche clorurate e alcaline e metalli pesanti. Questo studio esplora l'utilizzo di questi materiali alcalini, ricchi di calcio e magnesio, per il sequestro di CO2 tramite ACT. Come processo controllato e accelerato che imita i processi naturali di erosione che durano secoli, l'ACT sottopone gli ossidi metallici, ad esempio provenienti da residui di combustione/cenere, ad un flusso controllato di CO2 umida, promuovendo una rapida mineralizzazione in (Ca,Mg)CO3—spesso in pochi minuti. Questo studio mira soprattutto a migliorare la fattibilità dell'ACT per le applicazioni industriali, concentrandosi sul tempo di processo, sull'efficienza di sequestro della CO2 e sulla stabilizzazione dei composti lisciviabili. Miscele di vari residui alcalini industriali—ceneri volanti (MSWI FA) e ceneri pesanti dell'incenerimento dei rifiuti solidi urbani, ceneri volanti di carbone (CFA), residui della desolforazione dei gas di scarico (FGD) e ceneri volanti di sughero (CkFA)—sono state fatte reagire con CO2 in condizioni variabili di pressione (5-45 bar), temperatura (35-75 °C) e contenuto d'acqua (0.7-1.2 L/kg). Le CkFA sono state incluse come potenziale alternativa alle CFA e alle FGD. L'efficienza della carbonatazione e l'immobilizzazione dei metalli pesanti sono state valutate con tecniche XRD-Rietveld, SEM-EDS e ICP-OES. I risultati hanno dimostrato che le miscele di diversi residui mostrano prestazioni di carbonatazione superiori rispetto ai singoli residui, raggiungendo un sequestro di 199-248 kg CO2/mt di MSWI FA in meno di 90 minuti. La presenza di acqua è fondamentale per una carbonatazione efficiente, con una cinetica di reazione fortemente dipendente dal valore del pH della miscela e da alte pressioni di CO2. Inoltre, metalli pesanti come piombo e zinco sono stati efficacemente immobilizzati all'interno di agglomerati di carbonati di calcio e alluminosilicati. La carbonatazione accelerata dei residui alcalini industriali non solo cattura efficacemente la CO2, ma stabilizza anche gli elementi nocivi lisciviabili. Questa tecnologia rappresenta un approccio versatile per integrare le applicazioni industriali di cattura, utilizzo e stoccaggio del carbonio (CCUS). Favorirà la collaborazione tra industrie e le sinergie reciproche, in particolare nel contesto della prevista tariffazione del carbonio. Infine, i materiali carbonati che ne derivano hanno potenziali applicazioni nel settore delle costruzioni, in linea con i principi dell'economia circolare.
BONTEMPI, Elza
Università degli studi di Brescia
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Utilizza questo identificativo per citare o creare un link a questo documento: https://hdl.handle.net/20.500.14242/190192
Il codice NBN di questa tesi è URN:NBN:IT:UNIBS-190192