Ghost Imaging Computazionale in Microscopia Elettronica a Trasmissione

The field of Transmission Electron Microscopy (TEM) counts numerous imaging techniques that can measure and collect information about a sample by quantifying the amplitude and/or phase effects it produces on a transmitted electron wave. However, this analytical capability is limited by the presence of aberrations that can only be partially compensated. As proven by Scherzer, circularly symmetric electron optics are invariably affected by unavoidable spherical aberration. Compensating for its effect requires the use of complex and expensive aberration correctors that extend the limit imposed by aberrations. In an effort to extend the information sampling beyond the aberration limit and also to mitigate the need for those components, we draw inspiration from a well-established technique in the field of light optics, Computational Ghost Imaging (CGI). CGI is an amplitude imaging method that uses a sequence of structured illuminations and the corresponding transmitted intensities measured on a single-pixel detector to recover an image of the sample. When the technique is adapted to TEM, aberrations are no longer detrimental as long as their effect on the structured illumination is known. That allows for overcoming the aberration-limited resolution even on uncorrected microscopes. The chapters in this thesis present the efforts to transfer the technique to TEM, going from the proof-of-concept stage to a fully developed experimental setup of Electron Computational Ghost Imaging (ECGI). The project required finding an optimal method to perform electron beam shaping and a single-pixel detector to measure the transmitted intensity. For the beam shaping I used an electrostatic phase plate placed in the microscope's probe-forming system, while the single-pixel detector of choice was the High Angle Annular Dark Field (HAADF) detector because of the properties of the electrons scattered at high angles. After a theoretical introduction, the thesis documents the work made to characterize two different models of electrostatic phase plates, the simulations done to verify the adequacy of the HAADF signal for the realization of the technique, and all the steps needed to implement a functioning experimental setup. These efforts materialized in the measurement of experimental images of different samples both at the micro- and nanoscale. In particular, the microscale samples were binary amplitude masks, and the experimental setup at the microscale was designed at the proof-of-concept development stage using the first model of phase plate. After the validation of the results from the first experimental setup, the second phase plate model was designed in pursuit of atomic resolution and super-resolution amplitude imaging. The experimental setup was updated and optimized for nanoscale imaging, with the goal of measuring Au nanoparticles in earlier attempts and a bidimensional material for the final result. We were able to experimentally demonstrate ECGI reconstruction with resolution down to 1nm. The results at atomic resolution are still difficult to interpret. A better experimental protocol and analysis method will be required to improve those results. Finally, the thesis explores possible future developments in that direction.

Il campo della Microscopia Elettronica a Trasmissione (TEM) conta numerose tecniche per produrre immagini che possono misurare e raccogliere informazioni su un campione quantificando gli effetti di fase e/o ampiezza che questo produce su un'onda elettronica trasmessa. Tuttavia, questa capacità analitica è limitata dalla presenza di aberrazioni che possono essere compensate solo parzialmente. Come dimostrato da Scherzer, le ottiche per elettroni con simmetria circolare sono invariabilmente affette da aberrazione sferica. Compensare il suo effetto richiede l'utilizzo di correttori di aberrazioni complessi e costosi, che estendono il limite dato dalle aberrazioni. In uno sforzo per estendere il campionamento di informazione oltre il limite delle aberrazioni, ed anche per mitigare la necessità di quei componenti, traiamo ispirazione da una tecnica consolidata nel campo dell'ottica della luce, il Ghost Imaging Computazionale (CGI). Il CGI è un metodo per produrre immagini di ampiezza che utilizza una serie di illuminazioni strutturate, e le corrispondenti intensità trasmesse misurate su un detector a singolo pixel per ricostruire un'immagine del campione. Quando la tecnica è adattata per la TEM, le aberrazioni non sono più dannose, purché il loro effetto sull'illuminazione strutturata sia noto. Ciò consente di superare la risoluzione limitata dalle aberrazioni anche su microscopi non corretti. I capitoli di questa tesi presentano gli sforzi fatti per trasferire la tecnica in TEM, passando dallo stadio di prova di concetto fino a un apparato sperimentale completo per il Ghost Imaging Computazionale a Elettroni (ECGI). Il progetto ha richiesto di trovare un metodo ottimale per realizzare fasci elettronici strutturati e un tipo di detector a singolo pixel per misurare le intensità trasmesse. Per generare un fascio strutturato io ho utilizzato un piatto di fase elettrostatico inserito nel sistema di formazione del fascio del microscopio, mentre il detector a singolo pixel scelto è stato il detector ad anello per Dark Field ad alto angolo (HAADF), per via delle proprietà degli elettroni diffusi ad alto angolo. Dopo un'introduzione teorica, la tesi documenta il lavoro svolto per caratterizzare due diversi modelli di piatti di fase elettrostatici, così come le simulazioni fatte per verificare l'adeguatezza del segnale HAADF per la realizzazione della tecnica, e tutti i passaggi necessari per implementare un apparato sperimentale funzionante. Questi sfori si sono concretizzati nella misura di immagini di campioni sia alla micro- che alla nanoscala. In particolare, i campioni alla microscala erano maschere d'ampiezza binarie, e l'apparato sperimentale alla microscala è stato progettato allo stadio di sviluppo di prova di concetto usando il primo modello di piatto di fase. Dopo la validazione dei risultati del primo apparato sperimentale, il secondo modello di piatto di fase è stato progettato con lo scopo di produrre immagini di ampiezza a risoluzione atomica e a super-risoluzione. L'apparato sperimentale è stato aggiornato e ottimizzato per lavorare alla nanoscala, con l'obiettivo di misurare nanoparticelle di oro nei primi tentativi e un materiale bidimensionale per il risultato finale. Si è potuta dimostrare la realizzazione di una ricostruzione ECGI sperimentale con risoluzione di 1nm. I risultati a risoluzione atomica rimangono di difficile interpretazione. Saranno necessari un protocollo sperimentale e un metodo di analisi migliori per migliorare quei risultati. Infine, la tesi esplora possibili sviluppi futuri in questa direzione.