Green and sustainable processes for recycling and regeneration of materials from spent Li-ion batteries

The first part of this thesis introduces the recycling of LIBs. Their history, functioning and market is summarised, followed by a brief explanation of how European waste management and spent LIBs work, highlighting two of the challenges that large-scale sustainable recycling may face: potential CRMs shortages and large PFASs emissions from unsustainable pyrometallurgical processes. Finally, an overview of small- and large-scale recycling processes is presented, along with recent European initiatives promoting sustainable recycling practices. The second main part of the thesis is a compendium of the scientific publications produced during the PhD, concerning: (i) the introduction of both a new approach to recover separator and PVDF+C mixture from a LIB, and a DES-based solvometallurgical process to recycle CAM; (i) the use of supercritical CO2 in LIB recycling (tutorial review); (iii) the introduction of a cathode delamination/leaching process in order to recover metals and resynthesise CAM.

La prima parte di questa tesi introduce il riciclo delle LIB. Viene riassunta la loro storia, il funzionamento e il mercato e, successivamente, viene spiegato brevemente come funziona la gestione dei rifiuti europei e delle LIB esauste, sottolineando due delle sfide che un riciclo sostenibile su larga scala può affrontare: le potenziali carenze di CRM e le ingenti emissioni di PFAS da processi pirometallurgici non sostenibili. Infine, viene presentato lo stato dell’arte dei processi di riciclo su piccola e su larga scala, insieme alle recenti iniziative europee che promuovono pratiche di riciclo sostenibili. La seconda parte della tesi è un compendio delle pubblicazioni scientifiche prodotte durante il dottorato, riguardo a: (i) l’introduzione sia di un nuovo approccio per recuperare separatore e miscela PVDF+C da una LIB, sia un processo solvometallurgico con DES per riciclare il CAM; (ii) l’uso della CO2 supercritica nel riciclo delle LIB (tutorial review); (iii) l’introduzione di un processo di delaminazione/leaching del catodo, al fine di recuperare i metalli e risintetizzare il CAM.