GaAs nanostructures for the generation of entangled photons: design, development, and spectroscopy

Epitaxial semiconductor quantum dots (QDs) can generate polarization-entangled photons through the biexciton-exciton radiative cascade. The potential for on demand operation and device scalability are unique assets for future applications in quantum networking. However, a high QD structural symmetry and a proper choice of materials are crucial to tackle the main sources of entanglement degradation, namely the presence of a fine structure energy splitting (FSS) between the two bright exciton states and fluctuating nuclear magnetic fields due to the hyperfine interaction. This thesis focuses on GaAs/AlGaAs QDs grown on a (111)A GaAs substrate by a novel approach based on droplet epitaxy, where the fundamental crystallization step is performed at a temperature which is significantly higher than in previous reports. The specific choice of substrate orientation, characterized by a very low As sticking coefficient, favors As incorporation inside the droplet rather than with Ga adatoms on the surface. In contrast to standard droplet epitaxy, which is restricted to substrate temperatures below 250°C, quantum dot formation is observed up to 520°C. The increased growth temperature improves the crystalline quality of the QDs and their surrounding barrier and strongly reduces the impact of interdiffusion. This is confirmed by comparing ensemble photoluminescence with energy level simulations based on the geometrical features probed by atomic force microscopy on uncapped samples. The control over the growth dynamics leads to the fabrication of QDs with different aspect ratios and, therefore, to the reproducible design of the emission wavelength. Thus, operation in the 780 nm range is demonstrated, which allows the frequency-matching of these QDs with Rb-based optical quantum memories, an important target for the realization of quantum repeaters. At the same time, a truncated pyramid shape with regular hexagonal base is achieved, also fulfilling the requirements on high in-plane symmetry for vanishing FSS. The impact of growth parameters on optical properties is thoroughly investigated by means of polarization-resolved single dot photoluminescence. The improvement of the crystalline quality as an effect of the high temperature of crystallization is evaluated in terms of neutral exciton linewidth and ultimately confirmed, as spectral wandering in optimal conditions is reduced down to 9 μeV. Consistently with the considerations on shape symmetry, a very low average FSS of 4.5 μeV is reported in the spectral region of interest, whereas time-resolved measurements under resonant excitation unveil a short exciton lifetime below 240 ps. Given these figures of merit, a remarkably high fraction - 95% - of the emitters satisfy the basic requirements for generating photon pairs with fidelity above 0.5. Cross correlation measurements were performed on a representative dot under resonant two-photon excitation and yielded a fidelity value of 0.77, which is well above the classical limit and it is consistent with the predictions of the exciton phase evolution model for GaAs QDs. This thesis also explores the possibility of integrating these nanostructures on a piezoelectric substrate in order to precisely control the emission wavelength and the fine structure splitting by strain tuning. A sample processing by chemical back-etching and adhesive wafer bonding is successfully adopted to transfer a semiconductor membrane containing the QDs. The introduction of a 2° miscut in the orientation of the substrate is employed to deposit defect-free high Al content AlGaAs to act as a sacrificial layer, with moderate impact on the optical properties of the QDs. The transition to a step flow regime increases the growth rate, an important progress towards the fabrication of thick optical microcavities for enhancing light extraction.

I punti quantici (quantum dots, QDs) epitassiali possono generare fotoni in uno stato di polarizzazione entangled tramite la cascata radiativa bieccitone-eccitone. Le potenzialità di funzionamento deterministico e di scalabilità dei dispositivi sono vantaggi unici per le applicazioni in reti quantistiche. Tuttavia, una alta simmetria strutturale e una scelta ponderata dei materiali sono cruciali per affrontare le principali cause di degradazione dell'entanglement, ossia la separazione in energia (fine structure splitting, FSS) tra i due stati eccitonici ed i campi magnetici nucleari oscillanti legati all'interazione iperfine. Questa tesi si concentra su QDs di GaAs/AlGaAs cresciuti su un substrato di GaAs (111)A con un nuovo approccio alla epitassia da goccia, in cui la fase fondamentale di cristallizzazione è eseguita ad una temperatura significativamente più alta rispetto ai precedenti tentativi. La scelta specifica di orientazione del substrato, denotata da un basso coefficiente di adsorbimento per l'As, favorisce l'incorporazione di As nella goccia piuttosto che con adatomi di Ga sulla superficie. Diversamente dall'epitassia da goccia convenzionale, limitata a temperature del substrato sotto i 250°C, la formazione di nanostrutture è osservata fino a 520°C. Ciò porta ad una maggiore qualità cristallina dei QDs e della barriera circostante e ad un ridotto impatto dell'interdiffusione, evidenziato dal confronto tra macro-fotoluminescenza e simulazioni dei livelli energetici basate sulle geometrie misurate tramite microscopia a forza atomica su campioni senza copertura. Il controllo sulla dinamica di crescita porta alla fabbricazione di QDs con diversi rapporti di forma e, quindi, alla progettazione riproducibile della lunghezza d'onda d'emissione. Così è dimostrato il funzionamento attorno a 780 nm, che permette l'integrazione con memorie ottiche al Rb, un importante obiettivo per la realizzazione di ripetitori quantistici. La forma di piramide troncata con base ad esagono regolare soddisfa anche i requisiti di elevata simmetria nel piano per azzerare il FSS. L'impatto dei parametri di crescita sulle proprietà ottiche è investigato nel dettaglio tramite fotoluminescenza da singolo QD. La migliore qualità cristallina come effetto dell'alta temperatura di processo è quantificata in termini di larghezza della linea eccitonica e confermato da valori ridotti fino a 9 μeV in condizioni ottimali. In linea con la simmetria di forma, una media di FSS molto bassa pari a 4,5 μeV è riportata nella regione spettrale di interesse, mentre misure risolte in tempo in eccitazione risonante svelano un tempo di vita dell’eccitone inferiore a 240 ps. Date queste figure di merito, la quasi totalità (95%) degli emettitori soddisfa i requisiti base per generare coppie di fotoni con fedeltà di entanglement sopra 0,5. Misure di correlazione mutua sono eseguite su un QD rappresentativo in eccitazione risonante a due fotoni e restituiscono un valore di fedeltà di 0.77, che è ben al di sopra del limite classico ed è in accordo con le previsioni del modello di evoluzione di fase dell’eccitone per QDs di GaAs. Questa tesi esplora anche la possibilità di integrare queste nanostrutture su un substrato piezoelettrico per calibrare la lunghezza d'onda d'emissione ed il FSS tramite deformazione elastica controllata. Una procedura di micro-fabbricazione per rimozione chimica selettiva e collegamento su wafer tramite termoadesivazione è adottata con successo per trasferire una membrana di semiconduttore contenente QDs. L'introduzione di un'inclinazione di 2° nell'orientazione del substrato è impiegata per depositare AlGaAs ad alto contenuto di Al come strato sacrificale, con un impatto moderato sulle proprietà ottiche dei QDs. La presenza di gradini atomici permette l'aumento della velocità di deposizione, un importante passo avanti verso la fabbricazione di micro-cavità ottiche per ottimizzare l'estrazione di luce.