Ultrafast relaxation dynamics of multichromophoric systems through advanced optical spectroscopies

L’interazione luce-materia è sicuramente uno dei più interessanti fenomeni in Natura. L’interazione con la luce fornisce energia alle molecole, che viene poi rilasciata nel processo di rilassamento. Questa tesi tratta meccanismi di rilassamento di molecole da un punto di vista semi-quantomeccanico. Questa trattazione è necessaria per comprendere il funzionamento e i risultati di spettroscopie ottiche avanzate, come la spettroscopia ottica 2D, utilizzate appunto per lo studio dell’eccitazione e del rilassamento delle molecole. Lo studio e la caratterizzazione di processi di rilassamento è di fondamentale importanza per ideare strategie per sfruttare il rilassamento al fine di ricavare parte dell’energia. Rilassamento che, come è noto, è fortemente influenzato dall'intorno e dalle vibrazioni delle molecole. Si sono quindi confrontate le dinamiche di rilassamento di due sistemi caratterizzati da accoppiamenti con l’intorno molto diversi. Il primo sistema considerato sono aggregati di porfirine che hanno uno scarso accoppiamento con l’intorno. Tuttavia si dimostrerà invece che tali sistemi sono caratterizzati da un forte accoppiamento con vibrazioni a bassa frequenza. Il secondo invece è un sistema quadrupolare del quale si studiano sia il monomero che il dimero in solventi diversi. Sorprendentemente si è trovato un forte accoppiamento delle molecole con una vibrazione del solvente, che se si dimostrerà vera, potrebbe aprire a nuove strategie per l’ingegnerizzazione di sistemi di light harvesting.